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【研究背景】

近年來(lái)，鋰電池已被廣泛應(yīng)用于移動(dòng)電子設(shè)備，電動(dòng)汽車，大型儲(chǔ)能裝置和衛(wèi)星等特殊領(lǐng)域。其中，移動(dòng)電子設(shè)備和電動(dòng)汽車的快速發(fā)展使得人們對(duì)鋰電池的能量密度和安全性需求不斷增加。與使用傳統(tǒng)液態(tài)電解液的電池相比，固態(tài)電池的安全性更高，且通過(guò)減小固態(tài)電解質(zhì)體積、或者獨(dú)特電池設(shè)計(jì)，固態(tài)電池還能獲得更高的能量密度。然而，當(dāng)前固態(tài)電池中的電極/電解質(zhì)界面接觸/潤(rùn)濕仍是一項(xiàng)難題。與液態(tài)電解液不同，大多數(shù)固態(tài)電解質(zhì)難以潤(rùn)濕、滲透電極，導(dǎo)致電極內(nèi)部以及電極/電解質(zhì)界面的離子傳導(dǎo)受限，并阻礙了固態(tài)電池中高負(fù)載厚電極的使用。相比于其他固態(tài)電解質(zhì)，聚合物電解質(zhì)由于其柔軟特性，可與電極形成較好接觸。通過(guò)在聚合物中添加液體成分，或原位聚合電解質(zhì)以及構(gòu)建一體化電極-電解質(zhì)都能增強(qiáng)聚合物電解質(zhì)對(duì)電極的潤(rùn)濕性，進(jìn)一步提高電池的能量密度。除此之外，電極/電解質(zhì)界面的電化學(xué)/化學(xué)穩(wěn)定性、空間電荷層以及枝晶生長(zhǎng)問(wèn)題仍然影響著電池的能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性。本文綜述了基于聚合物電解質(zhì)的固態(tài)鋰電池的發(fā)展與現(xiàn)狀，并針對(duì)電池當(dāng)前的瓶頸問(wèn)題，對(duì)基于聚合物電解質(zhì)的高能量密度固態(tài)鋰電池提出展望。

【工作介紹】

近日，新加坡國(guó)立大學(xué)呂力教授團(tuán)隊(duì)在Advanced Energy Materials（IF=27.8）期刊上發(fā)表了題為“Polymer‐based Solid‐State Electrolytes for High‐Energy‐Density Lithium‐Ion Batteries – Review”的綜述論文，新加坡國(guó)立大學(xué)碩士生盧霄和新加坡國(guó)立大學(xué)重慶研究院王玉美研究員為本文第一作者。本綜述首先總結(jié)了各種電解質(zhì)的特性和鋰離子在其中的傳導(dǎo)機(jī)制，以比較它們對(duì)高能量密度鋰電池的適配性。其中，聚合物固態(tài)電解質(zhì)各項(xiàng)性質(zhì)優(yōu)異，是高比能固態(tài)電池的最佳選擇。隨后討論了固態(tài)電解質(zhì)中常用聚合物材料的性能及針對(duì)其缺陷的典型改性優(yōu)化方法。此外，為了進(jìn)一步提高鋰電池能量密度以及循環(huán)穩(wěn)定性，對(duì)電池中正極/聚合物電解質(zhì)界面接觸和潤(rùn)濕、界面電化學(xué)兼容性和空間電荷層，以及負(fù)極/聚合物電解質(zhì)界面化學(xué)穩(wěn)定性和鋰枝晶生長(zhǎng)問(wèn)題進(jìn)行了全面的分析。最后，在現(xiàn)有工作基礎(chǔ)上，提出了用于高能量密度鋰電池的聚合物固態(tài)電解質(zhì)的未來(lái)發(fā)展方向。

【內(nèi)容表述】

1. 不同種類電解質(zhì)的性能比較

鋰電池電解質(zhì)大體可分為液態(tài)電解液（Liquid Electrolytes，LEs）和固態(tài)電解質(zhì)（Solid-State Electrolytes，SSEs）兩大類，其中固態(tài)電解質(zhì)包括固態(tài)聚合物電解質(zhì)（Solid Polymer Electrolytes，SPEs）和無(wú)機(jī)陶瓷電解質(zhì)（Inorganic Ceramic Electrolytes，ICEs）。它們有各自顯著的優(yōu)缺點(diǎn)。為了進(jìn)一步提高電解質(zhì)的綜合性能，常常將它們組合，而形成復(fù)合電解質(zhì)。其中，基于聚合物的固態(tài)電解質(zhì)（虛線標(biāo)注）擁有最綜合的各項(xiàng)性質(zhì)，最適于高比能固態(tài)電池的構(gòu)建。

2. 不同種類電解質(zhì)中鋰離子的傳輸機(jī)理

（1）單組分電解質(zhì)

在LE內(nèi)，鋰離子被多個(gè)溶劑分子包圍，形成溶劑鞘。離子帶著溶劑鞘遷移，到達(dá)另一端后，脫去溶劑鞘。其中，去溶劑化需要克服較大的能壘，影響界面鋰離子傳導(dǎo)速率。在SPE內(nèi)，鋰離子與聚合物鏈上的基團(tuán)或原子配位，隨著鏈段運(yùn)動(dòng)而遷移。伴隨著配位鍵的斷裂與形成，鋰離子將在聚合物鏈內(nèi)或鏈間跳躍。在ICE中，鋰離子傳導(dǎo)很大程度上依賴于晶體結(jié)構(gòu)中存在的缺陷。多晶陶瓷則因其較大的晶界阻抗，成為限制離子導(dǎo)通的主要因素。

（2）多組分電解質(zhì)

多組分電解質(zhì)主要包括雙組分的陶瓷-液體電解質(zhì)（Ceramic-Liquid Electrolytes，CLEs），凝膠聚合物電解質(zhì)（Gel Polymer Electrolytes，GPEs），復(fù)合聚合物電解質(zhì)（Composite Polymer Electrolytes，CPEs）以及三組分的復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)（Composite Gel Polymer Electrolytes，CGPEs）。在多組分電解質(zhì)中，因?yàn)槊糠N成分都會(huì)貢獻(xiàn)其各自的離子傳導(dǎo)途徑，導(dǎo)致離子傳導(dǎo)機(jī)制更為復(fù)雜。此外，不同成分之間的相互作用，也造成了離子傳輸?shù)膮f(xié)同與競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)，因而需要具體研究。

3. 常用聚合物的性能及其改性方法

經(jīng)過(guò)數(shù)十年的發(fā)展，聚環(huán)氧乙烷（PEO）、聚丙烯腈（PAN）、聚偏二氟乙烯（PVDF）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）已成為聚合物固態(tài)電解質(zhì)中使用最廣泛的聚合物基體材料。它們各自的結(jié)構(gòu)及特性如下圖所示。針對(duì)它們的缺點(diǎn)，文中還總結(jié)了許多典型的改性策略。

4. 高能量密度鋰電池正極/聚合物固態(tài)電解質(zhì)界面問(wèn)題及改善方法

（1）界面接觸與潤(rùn)濕

柔軟的聚合物固態(tài)電解質(zhì)擁有與電極的良好接觸。然而，當(dāng)電池使用高負(fù)載正極時(shí)，聚合物固態(tài)電解質(zhì)仍難以有效滲透和潤(rùn)濕正極，導(dǎo)致正極內(nèi)部和界面處的鋰離子傳導(dǎo)不理想。除了在電解質(zhì)內(nèi)加入液體成分外，原位聚合和一體化正極-電解質(zhì)策略也可以改善這個(gè)問(wèn)題。原位聚合通過(guò)將含有引發(fā)劑的液態(tài)聚合物前驅(qū)體/單體直接涂覆到正極上，或注入預(yù)組裝的電池中，從而使液體前驅(qū)體/單體有效滲透正極，再聚合。一體化正極-電解質(zhì)指的是將某些聚合物電解質(zhì)既作為離子導(dǎo)體和粘結(jié)劑摻入正極，又作為電解質(zhì)組成電池。此時(shí)，正極和電解質(zhì)粘合在一起創(chuàng)建集成正極/電解質(zhì)一體化結(jié)構(gòu)。

（2）界面電化學(xué)穩(wěn)定性

盡管相比傳統(tǒng)液態(tài)電解液，聚合物電解質(zhì)通常具有更寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口，它們?nèi)噪y以滿足高電壓正極的匹配要求。正極/電解質(zhì)界面的電化學(xué)不穩(wěn)定限制了鋰電池的能量密度和循環(huán)性能。在正極和聚合物電解質(zhì)之間構(gòu)建穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)中間相（CEI）是提高界面電化學(xué)兼容性的有效策略。通過(guò)電解質(zhì)改性，包括加入鋰鹽添加劑、增塑劑和陶瓷填料都有助于形成穩(wěn)定的CEI。此外，鑒于ICE具有出色的電化學(xué)穩(wěn)定性，因此在正極上構(gòu)建一層ICE涂層可用作夾層結(jié)構(gòu)中正極和聚合物電解質(zhì)之間的人造穩(wěn)定CEI。某些具有優(yōu)異電化學(xué)穩(wěn)定性的聚合物也可以用作正極涂層。構(gòu)建多層聚合物電解質(zhì)也是一種避免電化學(xué)不兼容的直接方法。

（3）界面空間電荷層

正極/電解質(zhì)界面上空間電荷層的存在也可能導(dǎo)致大的界面阻抗。這是因?yàn)楫?dāng)兩種具有不同化學(xué)勢(shì)的材料接觸時(shí)，例如電極和聚合物電解質(zhì)，空間電荷會(huì)在界面處積聚。除了不同的化學(xué)勢(shì)之外，電極和聚合物電解質(zhì)之間的電勢(shì)差也將驅(qū)動(dòng)帶電粒子重新分布，在界面處形成空間電荷層累積。界面處的空間電荷層會(huì)阻礙離子傳導(dǎo)，提高離子的遷移能壘，增大界面阻抗。將鐵電/介電材料引入界面中則能夠很好地抑制空間電荷的累積。

5. 高能量密度鋰電池負(fù)極/聚合物固態(tài)電解質(zhì)界面問(wèn)題及修飾方法

在鋰電池的各種負(fù)極材料中，鋰金屬擁有較高的比容量（3860 mAh g-1），及較低的還原電位（3.04 V，標(biāo)準(zhǔn)氫電極）。因此，鋰金屬電池的能量密度能夠比使用石墨負(fù)極的電池提高40%-50%。然而，鋰金屬負(fù)極/電解質(zhì)界面也存在著一些問(wèn)題，它們不僅影響鋰電池的能量密度，還影響其循環(huán)性能和安全性。

（1）界面化學(xué)穩(wěn)定性

界面穩(wěn)定性是鋰電池穩(wěn)定循環(huán)的先決條件。然而，鋰金屬負(fù)極總是會(huì)與含有特定基團(tuán)或元素的聚合物電解質(zhì)反應(yīng)。在聚合物電解質(zhì)中加入添加劑，可以在界面處誘導(dǎo)生成富含無(wú)機(jī)物的固體-電解質(zhì)中間相（SEI），阻隔副反應(yīng)發(fā)生，提高界面化學(xué)穩(wěn)定性。此外，與正極側(cè)相同，采用多層電解質(zhì)設(shè)計(jì)也可以將易反應(yīng)的電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極進(jìn)行物理分隔。

（2）枝晶生長(zhǎng)

鋰離子在負(fù)極/電解質(zhì)界面處的不均勻沉積會(huì)導(dǎo)致鋰枝晶的形成，進(jìn)而刺穿電解質(zhì)并導(dǎo)致電池短路。這對(duì)使用聚合物電解質(zhì)鋰電池的安全性和循環(huán)性能構(gòu)成了重大威脅。在嚴(yán)重的情況下，如果電解質(zhì)中含有易燃成分，甚至可能引發(fā)熱失控。而且為了提高鋰電池的能量密度，通常偏向于使用較薄的聚合物電解質(zhì)，這更加大了這種風(fēng)險(xiǎn)。在聚合物固態(tài)電解質(zhì)中加入陶瓷填料，提高電解質(zhì)的機(jī)械強(qiáng)度能夠有效抑制枝晶的生長(zhǎng)。然而，過(guò)高的陶瓷添加量可能引起陶瓷顆粒的嚴(yán)重團(tuán)聚現(xiàn)象，從而影響電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。此外，通過(guò)改變陶瓷填料的形貌/結(jié)構(gòu)，例如使用陶瓷納米線，甚至在電解質(zhì)內(nèi)部構(gòu)建3D陶瓷網(wǎng)絡(luò)，可以進(jìn)一步增強(qiáng)其枝晶抑制能力，同時(shí)增強(qiáng)電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。另一方面，原位形成的具有較高機(jī)械強(qiáng)度的界面相也可以有效抑制鋰枝晶生長(zhǎng)。下圖總結(jié)了鋰電池電極/聚合物固態(tài)電解質(zhì)的界面問(wèn)題及修飾改善方法。

6. 未來(lái)展望

盡管現(xiàn)有的電解質(zhì)改性以及界面修飾方法已經(jīng)能夠在一定程度上提高鋰電池的能量密度，未來(lái)仍需要更好地解決以下幾個(gè)挑戰(zhàn)，以進(jìn)一步提高電池的綜合性能：

（1）對(duì)聚合物電解質(zhì)，尤其是多組分電解質(zhì)中鋰離子的傳導(dǎo)機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步探究。

（2）需要進(jìn)一步提高聚合物固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性與機(jī)械強(qiáng)度，并對(duì)電解質(zhì)進(jìn)行更新穎的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。

（3）在盡量提高電極負(fù)載量的前提下，保證電池的放電容量與循環(huán)性能不受影響。

（4）優(yōu)化聚合物電解質(zhì)的制備過(guò)程，并降低制備成本，適應(yīng)大規(guī)模生產(chǎn)。

Xiao Lu, Yumei Wang, Xiaoyu Xu, Binggong Yan, Tian Wu, Li Lu*. Polymer-based Solid-State Electrolytes for High-Energy-Density Lithium-Ion Batteries – Review. Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301746

第一作者

盧霄：新加坡國(guó)立大學(xué)碩士生盧霄于2022年獲得華南理工大學(xué)學(xué)士學(xué)位，2023年獲得新加坡國(guó)立大學(xué)碩士學(xué)位。主要研究固態(tài)電池。

王玉美博士：新加坡國(guó)立大學(xué)重慶研究院研究員分別于2011年、2013年獲得哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)士和碩士學(xué)位，2018年獲得新加坡國(guó)立大學(xué)博士學(xué)位，后繼續(xù)在該校從事博士后研究。2021年加入新加坡國(guó)立大學(xué)重慶研究院工作至今。主要研究固態(tài)電池、阻燃電池、鐵電/壓電/介電功能陶瓷薄膜材料。以第一/通訊作者在Advanced Energy Materials，Advanced Science，Journal of Power Sources等學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表多篇論文，獲得多項(xiàng)發(fā)明專利。

通訊作者

呂力教授：新加坡國(guó)立大學(xué)教授，新加坡國(guó)立大學(xué)重慶研究院常務(wù)副院長(zhǎng)

呂力，新加坡國(guó)立大學(xué)機(jī)械系教授、博士生導(dǎo)師，新加坡國(guó)立大學(xué)重慶研究院常務(wù)副院長(zhǎng)、首席研究員，北京大學(xué)、浙江大學(xué)、重慶大學(xué)客座教授，澳洲昆士蘭大學(xué)榮譽(yù)教授。主要研究鋰電池、鈉電池、固態(tài)電池。迄今在Advanced Energy Materials，Advanced Functional Materials，Advanced Science，Angewandte Chemie International Edition，Energy Storage Materials等國(guó)際頂級(jí)期刊上發(fā)表700余篇論文，被引用次數(shù)超過(guò)32000次，h因子94。已獲得亞洲、歐洲和美國(guó)授權(quán)專利幾十項(xiàng)，部分專利正在商業(yè)化進(jìn)程中。

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